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1.1二级题目:顶格，五号，宋体加黑

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图题、表题:居中、小5、黑体

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全氟辛酸在垃圾燃烧厂渗滤液处置中的去除结果和影响身分研究

曾晓岚1,2付楠楠1,2孙现红1,2陈亮1,2魏庆1,2黄子诚3丁文川1,2

(1.重庆年夜学，三峡库区生态情况教育部重点尝试室，重庆，400045；2.重庆年夜学，低碳绿色建筑国际结合研究中间，重庆，400045；3.重庆市巴蜀中学)

摘要：采取高效液相色谱串连质谱对重庆市某垃圾燃烧厂渗滤液遍地理工艺进出水中全氟辛酸（PFOA）的浓度进行阐发测定，针对各个工艺单位进出水PFOA浓度，别离探讨了分歧季候下UASB、好氧池、UF和DTRO系统对PFOA的去除结果，并采取一元回归法阐发了温度、pH、DO、膜口压力和运转压力身分与PFOA去除率的相干性。成果注解：分歧季候对UASB、好氧池中PFOA去除率的影响显著，而对UF、DTRO系统的影响不年夜；pH、温度和好氧池DO与PFOA去除率呈显著的负相干性，UF膜口压力、DTRO运转压力与PFOA去除率呈显著的正相干性；且DTRO系统是渗滤液中PFOA去除的首要路子。

要害词：全氟辛酸；垃圾燃烧厂；渗滤液；去除结果；影响身分

引言

全氟辛酸（Perfluorooctanoicacid，PFOA）具有较好的概况活性、疏水疏油性、热不变性和较低概况张力，被普遍地利用在工业出产和糊口[1]，其不但是消防材料、氟塑料、氟橡胶和无机氟织物清算剂等在出产进程中不成贫乏的原料[2]，仍是一种涂料助剂，能显著提高涂料利用中涂抹平均度，可用在制成非凡的既防水又防油的皮革、纸张和纺织品等，是现代包装材猜中所利用的一种常见化学物资。PFOA具有难降解性和生物蓄积性，会对生物体的组织和器官等形成严峻影响。已有研究注解：PFOA对遗传、免疫、生殖、发育和神经系统等具有多种毒性，受影响的器官首要包罗肝脏、肾脏、脾脏和肺等[4~7]。跟着PFOA的普遍利用，其毒性问题也更加严峻，加上其毒性强、半衰期长，而遭到国表里学者的普遍存眷[8~10]。

跟着城市化推动和生齿递增，我国城市糊口垃圾的发生量也以每一年10%的速度迅猛增加[11]，城市糊口垃圾成为生态情况的一个主要污染源。今朝首要的糊口垃圾处置体例是卫生填埋和燃烧，此中卫生填埋的利用最为普遍，而燃烧发电以其怪异的劣势正在敏捷成长成为我国城市糊口垃圾处置的主要体例，两者在处置进程中均会发生渗滤液。已有Li[12]提出，垃圾渗滤液也是情况中PFOA的主要来历与归趋。刘庆[13]在研究广州和深圳垃圾填埋场渗滤液中的全氟化合物(Perfluorinatedcompounds，PFCs)时发觉，两者PFOA浓度别离为276.6ng/L和167.4ng/L，占所测PFCs的37.6%和49.5%，是最首要的一种PFCs。今朝关在垃圾处置系统中PFOA的研究还首要集中在垃圾填埋场渗滤液，CarinAH等[14]研究了美国6个垃圾填埋场渗滤液中PFCs的污染程度，此中PFOA的检出浓度最高，其规模为380~1000ng/L。HongYan等[15]对中国5个填埋场的垃圾渗滤液中全氟烷基酸（Perfluoroalkylacids，PFAAs）浓度进行测按时发觉，PFAAs的浓度为7280~292,000ng/L，处置后PFAAs的浓度降至98.4~282,000ng/L，且PFOA是最首要的PFAAs。

因为堆放时候和堆放体例分歧，垃圾燃烧厂与填埋场的渗滤液水质具有必然差别，此中垃圾燃烧厂渗滤液水质特点首要表示为COD、BOD5较高，NH3-N和重金属含量高，水质水量转变年夜[15,16]，养分比例掉调等[15,17]。糊口垃圾进行燃烧发电前，需要在垃圾贮坑堆放3~5天，在此堆置进程中，垃圾内部含有的部门PFOA会跟着渗滤液的发生而浸出。垃圾渗滤液中PFOA经渗滤液处置工艺处置后别离进入了浓缩污泥、浓缩液和出水中，浓缩液和浓缩污泥中的PFOA经燃烧炉燃烧处置后将被完全分化[18,19]。是以，渗滤液处置出水多是燃烧厂糊口垃圾中PFOA进入情况发生污染的首要路子。但是，对垃圾燃烧厂渗滤液处置工艺中PFOA去除结果和其影响身分却鲜有报导。是以，考查垃圾燃烧厂渗滤液首要处置工艺对PFOA的去除结果，研究其首要的影响身分，并对PFOA的情况污染进行阐发具有主要的环保意义。

研究选择重庆市内某典型燃烧厂垃圾渗滤液处置工艺，经由过程在遍地理单位的进出水口取样，采取高效液相色谱串连质谱对此中PFOA浓度进行测定，研究分歧季候UASB、好氧池、UF和碟管式反渗入（DTRO）系统对PFOA的去除结果，并采取一元回归法阐发温度、pH、DO、膜口压力和运转压力身分对PFOA去除的影响，以期为节制垃圾渗滤液中PFOA的浓度并下降其情况污染供给理论撑持与科学根据。

1实验材料与方式

1.1实验水样

研究针对重庆市某垃圾燃烧厂的渗滤液处置工艺各进出水进行取样测定。因为PFOA可能吸附在博璃上，本尝试所触及的器皿均为聚丙烯材质，利用前均用甲醇润洗。渗滤液处置流程和采样点见图1。样品别离在2017年10月19日、11月12日、12月26日、2018年1月26日、3月17日和4月6日收集。渗滤液样品逐日收集2次，每次距离1小时，每次收集溶液体积各500ml，将2次收集的渗滤液样品夹杂贮存在1L的样品瓶中。

注：—暗示渗滤液取样点；

图1渗滤液处置流程图

1.2实验材料和仪器

尝试首要试剂：全氟辛酸（PFOA），纯度≥98%，色谱纯，阿拉丁生化科技股分无限公司；甲醇（CH3OH），色谱纯，成都科龙化工试剂厂；甲酸（HCOOH），色谱纯，成都科龙化工试剂厂；乙酸（CH3COOH），色谱纯，成都科龙化工试剂厂；氨水（NH3·H2O），优级纯，重庆川东化工无限公司。

尝试首要仪器：型号Agilent1200液相色谱仪与型号Agilent6410三重串连四极杆质谱仪，美国安捷伦公司；WAX与HLB固相萃取柱，沃世特公司；型号TG-16医用离心计心情，湖南蜀科无限公司。

1.3实验方案

别离取渗滤液处置进程中UASB池、好氧池、UF系统、DTRO系统在分歧时候段内的进出水水样，测定其PFOA浓度；同时监测UASB系统内温度、pH值；好氧池内水温、pH值、消融氧（DO）浓度；UF系统中膜口压力、pH值；DTRO系统中温度、pH和运转压力。

1.4阐发项目和方式

PFOA：高效液相色谱串连质谱仪（UPLC-MS/MS）测定法[20]，色谱柱为AgilentEC-C18（100m×2.1mm，2.7µm），活动相A为5mM乙酸铵，活动相B为甲醇，柱温为30℃，流速为0.22mL/min，进样量为5µL；温度：温度仪测定法；pH值：pH仪测定法；DO：便携式DO仪电极测定法；膜口压力、运转压力：压力丈量仪测定法。

2成果与会商

2.1UASB工艺对PFOA去除结果和影响身分

UASB工艺中分歧时候段进出水PFOA浓度见图2。

图2UASB工艺中进出水PFOA浓度

由图2可知，在6个月的研究时代，UASB进水PFOA浓度显现出逐步上升趋向；UASB系统在10、11、12、1月份对PFOA的去除率较高，达8.2%~37.3%，斟酌到PFOA是终究降解产品，不克不及再进一步被微生物降解[21]，而污泥吸附是去除PFOA的首要路子[22]，故该阶段极可能是因为季候性转变致使污泥活性改变，吸附能力加强，进而使得PFOA去除率提高。UASB系统在3、4月时出水中PFOA浓度跨越进水浓度，其去除率呈负值，注解水体中具有额外生成的PFOA，有学者认为前体物资在厌氧前提下的降解生成PFOA多是厌氧消化污泥[23,24]和垃圾渗滤液[25,26]中PFOA的主要来历。斟酌到上述感化首要由微生物的机能决议，而微生物的活性和降解速度等可能受UASB反映器中相干水质身分影响，故研究在测定UASB反映器进水出中PFOA浓度的同时也测定了反映器中与微生物机能相干的一些目标：COD、NH3-N、MLSS、电导率、pH和温度，以进一步辅助阐发PFOA的转变趋向为进一步探讨影响PFOA去除率的影响身分。水质目标COD、NH3-N、MLSS、电导率与PFOA的去除率间的相干性其实不显著（P＞0.05），是以可疏忽上述四种身分对PFOA去除率发生的影响。pH、温度与PFOA的去除率间有显著的相干性，其两身分与PFOA去除率相干性见图3。

图3UASB中温度、pH与PFOA去除率相干性

由图3可知，UASB反映器内pH、温度与PFOA去除率均呈极显著的负相干性（p＜0.01）。在pH为7.5~8.5规模内，PFOA去除率随pH升高而下降，其缘由可能在在碱性情况更有益在UASB中厌氧微生物降解前体物资继而生成PFOA[27]，致使PFOA去除率下降；而在30~50℃规模内，PFOA去除率随温度升高而下降，多是在相对较高温度前提下，渗滤液中微生物降解前体物资较多形成PFOA浓度升高，高祥[28]也在研究前体物资厌氧前提降落解生成PFOA的影响身分时发觉在约50℃时，前体物资的降解速度最快，也即PFOA产率越高。由图2、图3尝试数据注解，冬季在温度较低、pH较低前提下，出水中PFOA浓度下降，PFOA去除率较高。春季温度升高，pH值增年夜，出水中PFOA浓度较着增添，PFOA去除率显现负值，也即证明温度升高、pH值增年夜有益在前体物资生成PFOA。故节制UASB工艺中温度约30~35，pH值为7.5~8可下降前体物资降解生成PFOA可能性，提高PFOA的去除率。

2.2好氧池对PFOA去除结果和影响身分

好氧池中分歧时候段进出水PFOA浓度见图4：

图4好氧池工艺中进出水PFOA浓度

基在渗滤液处置工艺流程，好氧池进水即UASB出水，故二者连结不异的增加趋向。如图4示，冬季（12月、1月）进出水PFOA浓度转变浓度较小，而PFOA浓度在秋季（10、11月）和春季（3、4月）较着高在进水，有多是好氧微生物活性较高，使PFOA前体物资降解生成了更多PFOA[29,30]；在好氧池对PFOA去除率方面：10、11、3、4月份的PFOA去除率为负（-152.4%~-63.1%），注解PFOA前体物资降解显著，且PFOA生成量要较着远高在污泥对其吸附量[31.32]，但在冬季（12、1月）对PFOA有去除结果，去除率为9.9%~14.9%，多是好氧生物受温度影响，随温度下降致使前体物降解生成PFOA量削减，而经由过程污泥吸附去除的PFOA高在其生成量[33]，分析感化下使得PFOA浓度下降。好氧池中PFOA的浓度转变首要是因为前体物资的降解生成PFOA和污泥吸附等感化致使。斟酌到上述感化首要由微生物的机能决议，而微生物的活性和降解速度等可能受好氧池中相干水质身分影响，故研究在测定好氧池进水出中PFOA浓度的同时也测定了好氧池中与微生物机能相干的一些目标：COD、NH3-N、MLSS、电导率、风温、DO、pH和池温，以进一步辅助阐发PFOA的转变趋向，研究发觉COD、NH3-N、MLSS、电导率、风温与PFOA去除率间的相干性其实不显著（P＞0.05）；池温、pH和DO与PFOA的去除率显现较着的相干性。其3身分与PFOA去除率相干性见图5。

图5好氧池中温度、pH和DO与PFOA去除率相干性

由图5可知，好氧池中温度、pH与PFOA转变率显现显著的负相干性（P<0.05），温度、pH与DO浓度在低域值时，好氧池出水中PFOA浓度较低。当水温在30~40℃规模时，PFOA去除率随温度升高而下降，当pH为7.5~8.5规模时，PFOA去除率随pH升高而减小，二者与UASB中环境分歧，注解在PFOA去除方面，温度、pH对厌氧、好氧菌的影响具有不异感化。金羽[34]研究发觉温度升高，好氧池内好氧微生物活机能力会升高，而pH值越接近中性时PFOA的生成速度越低[35]。好氧池中DO浓度与PFOA转变率显现极显著的负相干性（P<0.01），当DO浓度在1.5~4.5mg/L时，PFOA去除率跟着DO浓度升高而逐步下降，由于在必然规模内越高DO浓度下的微生物活性越高，其降解前体物资的能力高在污泥吸附PFOA的能力，因此PFOA的去除率下降，这与今朝研究环境符合[36]。综上所述，温度下降，pH值减小，低DO浓度可按捺前体物资转化生成PFOA，提高PFOA去除率。

2.3UF系统对PFOA去除结果和影响身分

UF系统中分歧时候段进出水PFOA浓度见图6：

图6UF工艺中进出水PFOA浓度

由上图6可知，UF系统进水与好氧池出水PFOA浓度连结一样趋向，而出水PFOA浓度都比进水低，申明PFOA在必然水平上被去除。因为PFOA吸附在渗滤液中的悬浮物或胶体上，超滤膜在截留渗滤液中微生物、悬浮物或胶体物资时PFOA被截留去除[14,37]。UF系统内PFOA去除率相对不变，去除率可达25.2%~36.7%，且随季候转变波动相对不显著，注解UF系统对PFOA去除首要是物理吸拥护截留感化。斟酌到上述感化机制多是膜通量致使的，而膜通量受渗滤液水质和膜口压力的影响，故研究在考查UF系统对PFOA的去除结果时也测定了渗滤液的COD、NH3-N、MLSS、电导率、pH和UF系统的膜口压力，以进一步辅助阐发PFOA的转变趋向。颠末尝试测定，发觉COD、NH3-N、MLSS、电导率与PFOA的去除率相干性其实不显著（P＞0.05），是以可疏忽上述四种身分对PFOA去除率发生的影响。膜口压力和pH与PFOA的去除率显现较着的相干性，二者与PFOA去除率相干性见图7。

图7UF系统中pH、膜口压力与PFOA去除率相干性

由上图7可知，在分歧研究时候内，UF系统的膜口压力与PFOA去除率呈显著的正相干性（P<0.05），注解当膜口压力在5~7bar时，UF系统对PFOA去除率跟着膜口压力升高呈增添趋向，其缘由是膜口压力升高，使膜通量增年夜，对PFOA的物理吸拥护截留增年夜[38]；pH与PFOA去除率呈显著的负相干（P＜0.05），申明当UF系统pH在8~9规模时，pH值越年夜，UF系统对PFOA去除感化越小。由尝试测定值可知，秋季（10、11月）与春季（3、4月）在一样的膜口压力前提下，pH值较高时，PFOA去除率较高，这与今朝的研究是合适的。曾有研究注解pH在5~9时，跟着pH下降，超滤膜对小在1kDa无机物份子的去除率较着增添，而PFOA的份子量在413Da摆布[38,39]，故有多是pH转变影响了超滤膜截留特征使得超滤膜对PFOA截留率晋升。综上所述，在UF系统中，增年夜pH在8~9规模值或恰当增年夜膜口压力，有益在UF系统对PFOA的去除。

2.4DTRO系统对PFOA去除结果和影响身分

DTRO系统中分歧时候段进出水PFOA浓度见图8：

图8DTRO工艺中进出水PFOA浓度

由上图8可知，分歧研究时候内DTRO系统出水中PFOA浓度较进水均下降显著，PFOA出水规模在60.5~97.0ng/L，相对UASB、好氧池、UF单位对PFOA的去除感化，DTRO系统是去除PFOA的首要路子，注解DTRO膜对PFOA有较着的截留感化，其缘由在在反渗入膜首要截留100~300Da份子量无机物，而PFOA的份子量约在413Da，故反渗入膜对渗滤液中PFOA去除感化显著[37]。DTRO系统中PFOA去除率在60.5%~97.0%，斟酌到渗滤液水质和膜运转压力等会影响膜通量转变，进而可能会影响到DTRO系统对PFOA的去除效力。研究在考查DTRO系统对PFOA的去除结果时，同时也测定了渗滤液的COD、NH3-N、电导率、温度、pH和DTRO系统的运转压力。发觉去除率随取样时候节点下的转变与DTRO系统中温度、pH和运转压力与PFOA去除率相关，各身分与PFOA去除率相干性见图9。

图9DTRO系统中温度、pH、运转压力与PFOA去除率相干性

由图9可知，DTRO系统温度与PFOA去除率呈显著的正相干性（P＜0.05），注解当进水温度在28~35℃规模时，较高温度前提下对PFOA去除趋向越好，因为水粘度跟着温度升高而逐步降落，产水通量会逐步升高，进而膜通量会增年夜[40]，对PFOA的物理吸拥护截留率也提高；DTRO系统pH与PFOA去除率呈显著负相干（P＜0.01），申明pH在5~7规模时，pH值越高越晦气在DTRO系统对PFOA的去除，其缘由是当水样显现弱酸性时，会加强了无机盐的消融性，膜面受污染加重，通量衰减。有学者研究注解最适合的反渗入pH规模为5~6[41]；DTRO系统运转压力与PFOA去除率呈极显著的正相干性（P＜0.01），注解当DTRO系统的运转压力在40~55bar规模内时，PFOA去除率跟着运转压力增添呈升高趋向，与UF系统中环境不异,膜压力升高，膜通量增年夜随之PFOA去除率升高。故在DTRO系统中恰当增添水温，下降pH，增年夜膜运转压力有益在提高PFOA去除率。

3结论

（1）渗滤液处置工艺中UASB和好氧池对PFOA去除结果受分歧取样季候水质目标的影响显著，均表示出在冬季（12月、1月）时的去除率更高。UASB中PFOA的去除首要受温度与pH值影响，都显现极显著的负相干性（p＜0.01），系统出水PFOA浓度在春季（3、4月）较进水显著增添；好氧池中PFOA受温度、pH值和DO浓度影响，都表示显著的负相干性（P<0.05），全体系统对PFOA去除结果甚微。

（2）UF和DTRO系统的PFOA去除结果受取样季候的影响相对不显著。UF系统对PFOA的去除率在25.2%~36.7%，影响身分首要是膜口压力与pH值，系统对PFOA去除率与膜口压力呈正相干性，与pH值呈负相干性。DTRO系统对PFOA的去除率在60.5%~97.0%，系统中温度、pH值与运转压力是首要影响PFOA去除的身分，温度、运转压力与PFOA去除率显现正相干性，pH值呈显著负相干（P＜0.01）。

（3）在燃烧厂渗滤液处置工艺中，生化处置单位对PFOA去除结果细小，膜处置系统去除结果显著，而且膜处置系统受季候转变影响小。DTRO系统对PFOA去除率高达97%，是以DTRO系统是燃烧厂渗滤液中PFOA去除的首要路子。

4立异点

研究中切磋了垃圾燃烧厂渗滤液首要处置工艺对全氟辛酸的去除结果和影响身分。初次对垃圾燃烧厂中渗滤液的全氟辛酸进行存眷研究，并别离对各工艺进出水中全氟辛酸浓度进行测定，追求全氟辛酸污染风险较低的垃圾渗滤液处置体例。

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作者消息：曾晓岚，女，诞生年代，职位是，职称是，曾任XXXXXX，今朝就职在重庆年夜学，主攻XXXX方面的工作。

基金项目：重庆市教育委员会科学手艺研究项目（KJ1740467）；重庆年夜学年夜型仪器装备开放基金（201712150045）